Der Saale-Orla-Kreis liegt zum größten Teil im Thüringer Schiefergebirge bzw. in dessen Übergangsgebieten zum Thüringer Holzland und zum Vogtland. Dadurch ist das Gelände von deutlichem Mittelgebirgscharakter, über 80 % der Fläche des Landkreises liegen über 400 m Höhe. Den niedrigsten Punkt bildet das Orlatal mit einer Höhe von ca. 180 m ü. NN auf dem Gebiet der Gemeinde Langenorla. Der Sieglitzberg bei Bad Lobenstein nahe der Grenze zu Bayern ist mit 733 m der höchstgelegene Punkt im Kreisgebiet. Der höchstgelegene Ort ist Rodacherbrunn auf ca. 700 m Höhe.

Nachbarkreise sind im Norden der Saale-Holzland-Kreis, im Nordosten der Landkreis Greiz, im Südosten der sächsische Vogtlandkreis, im Süden der bayerische Landkreis Hof, im Südwesten der bayerische Landkreis Kronach und im Westen der Landkreis Saalfeld-Rudolstadt.